Правда начинала свою карьеру Моффитт в модельном агентстве Нины Бланшард, но практически все модные фотографы и редакторы модных журналов говорили, что у нее нет данных для работы моделью. Пробовала себя Пегги и в кино. Первым ее опытом стал фильм 1955 года "Нельзя быть слишком молодым", где у Пегги была эпизодическая роль. Она снялась в 15 фильмах, но нигде не продвинулась дальше эпизодов.
Тем не менее ее мечты всегда были связаны с миром моды: именно там она видела возможность создавать новое концептуальное искусство. Работая моделью у Гернрайха, Пегги смогла проявить свой индивидуальный стиль. Вместе со своим мужем и парикмахером Видалом Сассуном Пегги создала образ, который со временем стал культовым: накладные ресницы, яркий тяжелый макияж, за которым практически не разглядеть подлинных черт лица, и знаменитая ассиметричная стрижка, которая получила название "five point".
В 1964 году Руди Гернрайх создал провокационную коллекцию: откровенные платья из пластика и купальные костюмы "топлесс". Пегги была в числе тех немногих моделей, кто отважился продемонстрировать эти наряды. Кстати, среди других изобретений Гернрайха - вязаное платье-труба, мягкий бюстгальтер, альтернатива жесткому белью 50-х, первые дизайнерские джинсы, и, в середине 70-х - первый купальный костюм с трусиками "танга".
Почти всю свою карьеру Пегги посвятила Руди Гернрайху. После его смерти в 1985 году она сделала все возможное, чтобы творчество модельера не было предано забвению. В 1999 году Пегги устроила дизайнерскую выставку произведений Гернрайха и написала о нем книгу. В конце концов она нашла единомышленников и в 2003 году была выпущена новая линия одежды: футболки с изображением Пегги Моффитт, костюмы и брюки под маркой "Peggy Moffitt / Comme des Garscons".